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负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯的研究

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毕业论文范文题目:负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯的研究,论文范文关键词:负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯的研究
负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯的研究毕业论文范文介绍开始:
【论文摘要】:环己烯有活泼的双键,易发生氧化、聚合、偶联等反应,被广泛用作中间体合成一些重要的化工产品,尤其是环己烯的深加工产物己二酸和环己酮是合成聚酰胺纤维的重要中间体,因此研究苯部分加氢制备环己烯具有重要的意义。催化剂的比表面积、孔径大小、表面亲水性质及金属活性中心性质影响苯和环己烯在反应过程中吸附、脱附及传质。通过改变上述性质能调变催化性能,以避免环己烯的进一步加氢,从而提高环己烯的收率。针对目前在苯部分加氢制备环己烯反应中应用较多的Ru催化剂的上述性质的调变,本论文主要从Ru催(略..)化剂的制备方法、载体、催化剂Ru活性中心修饰三个角度进行研究,结果如下:(1)以ZrO:为载体,通过沉积-沉淀法和浸渍法方法制备了Ru/ZrO2-DP-1、Ru/ZrO2-DP-2、Ru/ZrO2-IP三种催化剂,并通过TEM、XRD和N2吸附-脱附表征了催化剂,用苯部分加氢反应评价了三种催化剂的催化性能。以Ru/ZrO2-DP-2为催化剂考察了不同反应温度、氢气压力和反应时间下的催化性能,确立了合适的反应条件。实验结果表明,Ru/ZrO2-DP-2具有较高的催化活性;反应体系中加入ZnSO4和Na(文章此处忽略..)OH后,Ru/ZrO2-DP-2催化剂的选择性增加幅度大于Ru/ZrO2-IP和Ru/ZrO2-DP-1催化剂,原因是钌高度分散,单位质量钌的活性位数目增多;考察了不同ZnSO4和NaOH浓度对苯部分加氢反应的影响,随着ZnSO4和NaOH浓度的增加,苯的转化率有所下降,但环己烯的选择性和产率都有明显的增加。(2)采用不同比表面积和孔径的Zr02为载体,用沉积-沉淀法制备了负载型钌催化剂。实验结果表明,Zr02-103负载钌催化剂的环己烯的选择性和产率都比ZrO2-34和ZrO2-224负载钌催化剂的要高,说明苯部分加(本文此处忽略..)氢反应的选择性与载体的比表面积和孔径有一定的关系。同时,考察了助剂Co修饰的RuCo/ZrO2-DP-103催化剂的催化性能。考察了Ru/Co的摩尔比对苯部分加氢反应的影响。Co助剂可以提高环己烯的选择性,在Ru/Co的摩尔比10:2时,在加入ZnSO4和NaOH的反应体系中,环己烯的产率最高分别为15.8%和16.5%。助剂Co引起Ru颗粒粒径的变化及钌电子富集,Co的d轨道和环己烯的双键形成π键,避免了环己烯的进一步加氢,有利于提高环己烯的选择性。(3)以生物质炭和离子液体功能化的生物质炭为载体制备了Ru(此处忽略..)B/BC、RuB/BC-IL、RuB/BC-IL-ZnCl2三种钌催化剂。实验结果表明,离子液体和ZnCl2功能化的生物质炭具有好的催化性能,环己烯的选择性明显的比一般的生物质炭要高。离子液体和ZnCl2的引入提高了催化剂的亲水性。离子液体中的咪唑环有利于和苯配位,增加了催化剂表面苯的浓度,占据了催化剂表面的活性位,使得环己烯容易脱附,提高了环己烯的选择性。


以上为本篇毕业论文范文负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯的研究的介绍部分。
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