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PrO_y-ZrO_2固溶体的制备、表征和催化性能研究

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毕业论文范文题目:PrO_y-ZrO_2固溶体的制备、表征和催化性能研究,论文范文关键词:PrO_y-ZrO_2固溶体的制备、表征和催化性能研究
PrO_y-ZrO_2固溶体的制备、表征和催化性能研究毕业论文范文介绍开始:
【论文摘要】:ZrO_2作为催化剂,载体,陶瓷材料,氧化学传感器,燃料电池氧离子固体电解质主体基质被广泛应用。氧化锆具有三种晶相结构,1170℃以下为单斜相结构,在1170℃到2370℃之间为四方晶相,2370℃以上直到熔点为立方相结构。ZrO_2晶相结构对其在催化反应中的活性以及作为材料的性能有着决定性的作用。立方相ZrO_2具有高的热稳定性,可用于制作耐火材料和隔热层;四方相ZrO_2由于其极好的断裂韧度、强度和硬度等机械性质对于陶瓷材料是一种重要的结构。单斜相ZrO_2在高温相变过程中伴随体积变化而产生裂纹甚至碎裂,所以必须使晶型稳定在四方或立方相。在ZrO_2中添加其它阳离子,如Y_2O_3、CaO、MgO、Al_2O_3、MnO等,可以稳定在四方或立方ZrO_2,(本文此处忽略..)其稳定程度与添加的离子种类、数量等有直接关系。因此选择合适的掺杂离子,能有效地阻止高温相在冷却过程中向单斜相转变。本文选择Pr_6O_(11)作为掺杂氧化物,采用溶胶凝胶法和共沉淀法制备前驱体,在常压和不同的温度条件下合成了不同的PrO_y-ZrO_2复合材料。通过较系统的结构和性能实验,研究了制备条件和结构与物性之间的关系。采用共沉淀法制备了不同Pr/Zr比的PrO_y-ZrO_2固溶体,用激光拉曼光谱(Raman)、X-射线粉末衍射(XRD)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等技术对固溶体进行了物相结构表征并选择CO氧化作为模型反应考察了固溶体的催化性能。结果表明,随着Pr含量的增加,无定形ZrO_2转化为晶相ZrO_2的温度提高、(文章此处忽略..)热效应下降,而PrO_y-ZrO_2固溶体的物相结构从单斜相逐步向四方和立方相转变。XRD和Raman光谱得到的物相结构的差别是PrO_y-ZrO_2固溶体的表层和体相结构不一致造成的,PrO_y-ZrO_2固溶体表层更易生成低对称性的物相;而且表层容易生成非晶相的PrO_y-ZrO_2。CO氧化实验表明PrO_y-ZrO_2固溶体的催化活性与样品的组成有很大关系。其中高温区和低温区分别是PZ-30和PZ-50的CO氧化活性最高。采用共沉淀法,选取合适的Pr掺杂量,制备了PrO_y-ZrO_2介孔材料。XRD结果和TEM照片显示随着焙烧温度的升高,孔径逐渐增大。PrO_y-ZrO_2固溶体的N_2吸脱附曲线为Ⅳ型,表明样品为介孔结(文章此处忽略..)构,与小角XRD结果一致。500℃和650℃焙烧下的PrO_y-ZrO_2固溶体的吸脱附曲线的滞后环为H2,表明其孔结构呈现墨水瓶形状。而ZrO_2-800,ZrO_2-950样品的滞后环为H1型,表明其为孔径分布相对较为狭窄的介孔材料,而且颗粒较为均匀。Rietveld分析法确定在500℃至950℃焙烧温度范围内的PrO_y-ZrO_2固溶体的物相都为立方相。采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备了纳米PrO_y-ZrO_2固溶体。用XRD、Raman、TEM等技术对纳米PrO_y-ZrO_2进行了表征。结果表明改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备的PrO_y-ZrO_2固溶体经650℃焙烧后晶粒大小在5nm~10nm之间;经950℃焙烧(Pr>16%)后晶粒大小在20nm左右。Pr能有效地使ZrO_(略..)2稳定在四方或立方晶相。随着Pr含量的增加,PrO_y-ZrO_2固溶体的物相结构从单斜相逐步向四方和立方相转变。XRD和Raman得到的物相结构的差别,表明PrO_y-ZrO_2固溶体的表层和体相结构的不一致性,随着Pr含量的增加,体相逐步按照m→t→c物相转变,表层从m→t→t”物相转变。表层更易生成低对称性和无序结构。不同的制备方法,不同的Pr掺杂含量,得到的PrO_y-ZrO_2固溶体的物相和性能有所不同。


以上为本篇毕业论文范文PrO_y-ZrO_2固溶体的制备、表征和催化性能研究的介绍部分。
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